摘要: 藍紫激光和中紅外激光在基礎研究和國防工程中有重要的應用前景。單光子吸收的堿金屬蒸氣激光器具有量子效率高、受激發射截面大和熱管理性能好等優點，近些年來已成為激光領域中研究熱點之一，目前已實現 kW 量級的輸出。雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器可實現藍紫激光和中紅外激光級聯輸出的特性，也引起越來越多的關注。本文從堿金屬原子密度、泵浦光功率、偏振和頻率失調量以及調控激光等幾種影響因素出發，綜述了雙光子吸收堿金屬蒸氣激光的研究進展，在此基礎上分析了影響激光輸出特性的原因，最后對雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器的發展趨勢進行了展望。

　　關 鍵 詞: 堿金屬蒸氣激光器; 雙光子吸收; 紅外激光; 藍紫激光

　　1 引 言

　　半導體泵浦的堿金屬蒸氣激光器具有體積小、流動性好、量子效率高、熱管理特性好等優點，近年來已經成為激光器領域研究熱點之一，吸引眾多科研人員的關注[1-8]。2001 年，美國的 Krupke 等人首次提出基于半導體激光泵浦的堿金屬蒸氣激光器的設計方案[9]，在 2005 年 T. Ehrenreich 課題組首次實現半導體激光泵浦銫蒸氣激光輸出[10]。經過幾年的發展，2012 年，Bogachev 課題組采用雙端側面泵浦封閉循環流動式蒸氣池，在泵浦光功率為 2 kW 時實現了最高功率為 1 kW 的銫蒸氣激光輸出[11]。2015 年，Hurd 課題組在脈沖泵浦條件下實現了輸出光強為7 MW /cm2 的無烴鉀蒸氣激光器[12]。與此同時，雙光子吸收方式的堿金屬蒸氣激光器也備受研究人員的關注。采用雙光子泵浦的方式更利于將堿金屬原子激發到更高的能級，借助中間的能級實現可見的藍光和中波紅外激光級聯同軸輸出，避免在有雙波段激光需求時雙波長合束的困境。雙波段激光輸出不僅在科學研究中有應用需求，更為重要的是在光電對抗、激光制導等軍事領域有廣闊的應用前景[13-19]。此外，高功率藍激光在原子物理、激光顯示及激光水下通信與探測等領域也有重要的應用[20-24]。目前，雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器還處于起步研究階段。本文對雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器的工作原理、發展現狀進行了總結和分析，最后分析和展望了雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器的未來發展趨勢。

　　2 工作原理

　　雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器的增益介質通常有鈉( Na) 、鉀( K) 、銣( Rb) 和銫( Cs) ，4 種堿金屬原子具有相似的能級結構，也有相似的能級躍遷過程，以銣原子為例介紹其能級結構和能級躍遷過程。堿金屬銣原子在泵浦光的作用下同時吸收兩個光子從基態能級 5D 躍遷到 7D 或者 5D 高能級集聚，在極短時間內粒子數在高能級和 6P 能級之間形成粒子數反轉，通過放大自發輻射的方式產生中紅外光子。泵浦光和中紅外光在滿足相位匹配條件 k1+k2 = kb+kIR，( 其中 k1、k2 為泵浦光光矢量，其中 kb、kIR分別為藍光和中紅外光的光矢量) 時，會產生相應波長的藍光。從泵浦方式來說，雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器由單波長泵浦和雙波長泵浦兩種方式，以下從兩種方式分別介紹。

　　2.1 單波長泵浦

　　單波長泵浦是用單一波長的泵浦光激勵堿金屬原子躍遷到相應的能級。圖 1 是銣的能級結構圖，基態銣原子同時吸收兩個波長為 761 nm 的光子躍遷到 72 D1/ 2能級，或者同時吸收 778. 1 nm 或 778. 2 nm 的泵浦光躍遷到 5D 能級，粒子數在高能級( 7S 或 5D) 和 6P 能級之間形成反轉，原子會通過自發輻射的方式發射一個中紅外光躍遷到 6P3/ 2和 6P1/ 2能級，堿金屬蒸氣中的四波混頻效應使 6P 能級的粒子躍遷發出 422 nm 和 420 nm 的藍光。堿金屬原子能級有相似的結構，銫原子能級躍遷與銣原子有相似的過程。

　　2.2 雙波長泵浦

　　雙波長泵浦是用兩個波長的激光激勵堿金屬原子躍遷到高能級。同樣以銣原子為例，圖 2 是銣原子在兩個波長激光器泵浦條件下躍遷到 5D 能級 和 7S 能 級 的 示 意 圖。銣原子吸收一個 780 nm光 子 躍 遷 到 5P 能 級，然后再吸收一個 776 nm的光子從 5P 能級躍遷到 5D 能級或者吸收 741 nm 的泵浦光躍遷到 7S 能級，極短時間內在 5D 或 7S 能級和 6P 能級之間形成粒子數反轉，輻射出一個中紅外波長的光子躍遷回到 6P1/ 2 和 6P3/ 2能級，最后通過四波混頻效應輻射出一個藍光的光子回到基態。

　　3 雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器研究進展

　　3.1 國外研究進展

　　雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器的研究始于上世紀 60 年代，但一直受限于缺少合適的泵浦源，堿金屬蒸氣作為增益介質的激光器研制工作進展緩慢。新世紀以來，伴隨著窄線寬、高功率激光器的快速發展，研究人員的目光又重新聚焦到堿金屬蒸氣激光器的研究上。2002 年，美國的 A.S.Zibrov 課題組用相干光場的麥克斯韋方程組描述雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器的躍遷和吸收過程[25]。用非線性光學理論解釋了泵浦光失調頻率時藍光光強變化的實驗現象。當泵浦光頻率接近于原子的拉比頻率時，堿金屬蒸氣有最大的增益系數。雙光子吸收的堿金屬蒸氣激光器可以級聯輸出藍光和中紅外激光。目前受限于堿金屬窗口材料，大部分文獻以藍紫激光研究為主。2006 年，澳大利亞 T. Meijer 課題組首次用雙波長泵浦銣蒸氣裝置研究泵浦光頻率失調量對藍光特性的影響[26]。裝 置 如 圖 3 所 示，功 率 約 20 mW 的 780 nm和 776 nm 兩束泵浦光通過分光棱鏡入射到銣蒸氣池 A 和參考蒸氣池 B( 70 ℃ ) 中，蒸氣池 B 用于確定 776 nm 光的頻率失調量，輸出藍光的線寬和功率分別用法布里-珀羅腔和光電倍增管檢測。實驗發現蒸氣池 A 溫度為 200 ℃，780 nm 的光頻率偏移為 2 GHz 時，藍光最大功率為 40 μW，此時 776 nm 的光頻率偏移為-2 GHz。由于蒸氣池對泵浦光的吸收率很低，光-光效率只有 0. 1%。

　　澳大利亞斯威本科技大學的 Akulshin 等人對雙波長泵浦銣蒸氣激光器開展了廣泛的研究。 2009 年，該課題組用圖 4 裝置研究銣蒸氣的出光特性[27]，雙波長 780 nm 和 776 nm 的泵浦功率分別為 20 mW 和 15 mW，激光線寬為 1 MHz，蒸汽池長度為 5 cm。其中 780 nm 泵浦光頻率由參考蒸氣池監測( 圖中未標識出) ，776 nm 泵浦光頻率 04 中國光學 第 12 卷由法布里-珀羅腔控制，兩束光的偏振由一個 1 /4 波片和 1 /2 波片調節，產生的藍光通過濾光片和分束片由光電倍增管( PMT) 測出功率和 CCD 檢測光斑形狀。實驗主要研究了堿金屬原子密度、泵浦光偏振等因素對藍光輸出功率的影響，測得了相干藍光出現對應最小的原子密度約為 1. 7× 1011 cm-3 ，而且隨著堿金屬原子密度增大，藍光輸出功率快速增大，但在原子密度大于 1×1012 cm-3 時，藍光功率出現了飽和。通過波片改變兩束泵浦光的入射偏振態，分別以互相平行的線偏振 ( linear parallel) ，互相平行的圓偏振( circular parallel) 和互相正交的圓偏振( circular orthotropic) 3 種狀態入射，得到泵浦光偏振態與藍光功率之間的關系，如圖 5 所示。互相平行的圓偏振光對應于最高的藍光輸出功率，功率最小的是正交的圓偏振光，互相正交圓偏振條件下產生的藍光功率僅為平行圓偏振的 1/10，平行線偏振光所產生的藍光功率也為正交圓偏振光狀態下的 3 倍。

　　2012 年，該課題組在此實驗基礎上又創新性地引入波長為 795 nm 的激光調控銣原子從 5S1/ 2 ( F = 2 或 F = 3) 到 5P1/ 2( F = 3) 躍遷[28-29]。能級躍遷和裝置示意圖如圖 6 所示，泵浦光 780 nm 和 776 nm 功率分別為 7 mW 和 11 mW，795 nm波長功率 小 于 6 mW。其它實驗條件不變，當 引 入 795 nm泵浦光時，泵浦光波長對應于銣原子 5S1/ 2 ( F = 2) 到 5P1/ 2( F = 3) 躍遷，藍光出光功率為原來未引入時的兩倍; 而當 795 nm 泵浦光波長對應于銣原子 5S1/ 2( F = 3) 到 5P1/ 2( F = 3) 躍遷時，藍光出光功率降為未引入時的一半。通過微調795 nm 波長實現了對藍光功率的調控。

　　2012 年，英國 G.Walker 課題組用雙波長泵浦的銣蒸氣實驗裝置研究了渦旋光束在堿金屬蒸氣中的傳遞過程[30]，裝置如圖 7 所示。兩束泵浦光 780 nm 和 776 nm 通過空間光調制器( SLM) 產生第 1 期 俞航航，等: 雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器研究進展 14 各種拉蓋爾-高斯模式入射到銣蒸氣中，蒸氣溫度為 120 ℃。為使蒸氣的克爾透鏡效應降到最低，兩束泵浦光頻率失調量調整到 Δ780 = -Δ776 = 1. 6 GHz。實驗通過藍光和紅外光干涉圖樣發現在每一個非零階的拉蓋爾-高斯模式下，藍光以渦旋光束的形式輸出，泵浦光所有的軌道角動量全部轉移到藍光上。2016 年，澳大利亞 Akulshin 課題組在關于雙光子吸收的堿金屬激光的軌道角動量傳輸特性研究中同樣有重要發現[31]。首先，雙波長泵浦的堿金屬光源中泵浦光中的軌道角動量會全部轉移到相干藍光上; 其次，堿金屬原子密度和泵浦光強在大范圍內變化時依舊遵循軌道角動量守恒。另外，如果兩個泵浦光帶有相同數量而且相反符號的拓撲荷，產生的藍光是無渦旋特性的。研究結果說明堿金屬蒸氣四波混頻過程中軌道角動量是守恒的，通過這種方式可以實現新波長渦旋光場的產生，具有重要的科研和實用價值。 2017 年，韓國浦項科技大學課題組通過銣蒸氣的四波混頻研究產生藍光光場的二階相干性[32]。課題組同樣用 780 nm 和 776 nm 兩個波長光源泵浦銣蒸氣，通過改變兩個泵浦光源特性分別以激光光源、熱光光源組合進行實驗，發現所產生的準直藍光具有優良的光強相干性，而且光強相干性與兩泵浦光的光源特性有直接關系，泵浦光源的相干性會傳遞到藍光的二階相干性上。該特性和軌道角動量特性都與泵浦源密不可分，這些研究說明四波混頻中堿金屬原子具有極強的原子相干特性。

　　表 1 總結了文獻中有代表性的雙光子吸收堿金屬蒸氣激光器的研究成果。目前雖然對中紅外光特性的研究相對較少，但中紅外光在藍光的產生過程中有非常重要的作用，可以為揭示藍光的產生機理提供更多的信息。 2014 年，澳大利亞 Budker 課題組用圖 4 所示的銣蒸氣實驗裝置研究了中紅外光的光強和頻移特性[37]。泵浦 光 780 nm 和 776 nm 功 率 分 別 為 15 mW和5 mW，用藍寶石材料作為蒸氣池窗口提升中紅外光透過率。實驗發現中紅外光的光強和頻移量與第一步激發( 將銣原子從基態激發到第一激發態 5P 能級) 的泵浦光功率有重要的關系，中紅外激光的頻移量會隨第一步激發的泵浦光功率的增大而增大。

　　隨后在 2016 年，該課題組研究了中紅外光在不同激發方式時的光譜特性[38]。實驗裝置不變的基礎上，只改變兩泵浦光相對傳輸方向。實驗對比了兩種激發方式的中紅外光譜特性，一種是兩束泵浦光同向泵浦，多普勒效應的存在會將特定速率的粒子激發到高能級，激發的粒子具有速度選擇性; 另一種是兩束泵浦光反向泵浦，消多普勒頻移效應會將多種速率的粒子激發到高能級。消多普勒頻移的激發方式產生的中紅外光有更窄的線寬和更高的光強。2017 年，該課題組對兩種泵浦激發方式產生的中紅外光特性展開深入研究[39-40]。首先實驗組通過巧妙的設計，在不另外引入中紅外光源的情況下，通過蒸氣池內壁對所產生中紅外光的部分反射和雙波長泵浦源的小角度傾斜入射，實現速度選擇激發和消多普勒頻移激發產生中紅外光特性的對比研究。研究發現消多普勒頻移激發方式產生的中紅外光在光譜和空間分布有明顯的不同，其線寬更窄，產生的光強更大，因此相比于速度選擇激發，消多普勒頻移激發對相干藍光的產生達到幾倍增幅。同年課題組在前期研究的基礎上[28-29]，通過引入 795 nm 波長激光研究兩種激發方式對中紅外光的影響[40]。實驗發現 795 nm 激光對速率激發方式影響更大。隨后驗證了中紅外激光同樣具有光強的飽和效應，其光強隨泵浦光的增加，增長速率降低，與此同時，銣原子密度變化也會出現類似的飽和效應。

　　3.2 國內研究進展

　　2013 年，中科院大連化物所譚彥楠等人首次用單一波長的染料激光器泵浦銣原子，產生波長為 420 nm 的藍光[41]。實驗裝置如圖 8 所示，用固體 激 光 器 抽 運 的 染 料 激 光 器 產 生 波 長 為 778. 1 nm的激光，脈沖抽運光參數如下: 脈寬為 8 ns、重復頻 率 為 10 Hz、單脈沖能量最高可達 20 mJ、線寬為 2 GHz、光斑直徑為 4 mm、發散角為 1 mrad。由于藍光的光強過弱沒有測得藍光輸出功率。隨后，2015 年，中科院大連化物所與長春理工大學合作，用同樣的裝置研究堿金屬蒸氣池溫度，泵浦光的的脈沖能量對藍光出光功率和效率的影響[42]。染料激光器波長為 778. 1 nm，線寬為 3 GHz，蒸氣池長度為 45 cm，實驗發現當蒸氣池溫度為 170 ℃，泵浦光脈沖功率為 0. 85 mJ / pluse 時，脈沖藍光的能量轉換效率最高，超過 1%。

　　2016 年，中科院大連化物所譚彥楠等人在單波長泵浦銫蒸氣裝置基礎上增加了 2. 42 μm 的激光對銫蒸氣非線性過程進行調控[43]。能級躍遷和裝 置 如 圖 9 所 示，染料激光輸出波長為 767. 2 nm，脈寬為 2. 5 ns，線寬為 0. 1 cm-1 ，重復頻率 10 Hz，2. 42 μm 激光脈寬同樣為 2. 5 ns，線寬為 0. 2 cm-1 ，重復頻率為 10 Hz。控制脈沖能量約為 0. 1 mJ / pluse 的 2. 42 μm 激光關閉時，會存在與高能級粒子數有競爭關系的 455. 6 nm 藍光與 387. 7 nm 藍紫光同時輸出; 控制脈沖能量約為 0. 1 mJ / pluse 的 2. 42 μm 激光打開時，455. 6 nm 藍光的光強明顯隨之增強，387. 7 nm 藍紫外光強被抑制，以至于無法測出。由于455. 6 nm藍光與 387. 7 nm 藍紫光存在粒子數競爭關系，用 2. 42 μm 激光很好地實現了對輸出藍光波長的調制。

　　4 影響因素分析

　　4.1 堿金屬原子密度影響特性

　　堿金屬粒子數密度對藍光的出光功率具有重要的影響。澳大利亞 Akulshin 課題組[27]、美國 E. Brekke 課題組[44]以及大連化物所和長春理工大學合作的譚彥楠等人[42]在實驗中都有發現，在原子密度相對較小時( N<1×1015 cm-3 ) ，輸出相干藍光功率隨原子密度線性增大; 當原子密度增大時，輸出光功率增長速率顯著降低，最后出現功率飽和現象。目前分析有兩個方面的原因: 首先，溫度的變化導致在四波混頻過程中泵浦光吸收系數和增益系數發生變化; 其次，泵浦光的光斑不均勻性以及束腰位置偏離蒸氣池中心等因素，導致了蒸氣池前后端對泵浦光的吸收不均勻，蒸氣池末端對產生的藍光再吸收增大，出光功率達到飽和。原子密度對出光效率的影響仍需要繼續研究，在改變原子密度的同時需要避免溫度變化對測量產生影響。

　　4.2 泵浦光偏振影響特性

　　泵浦光的偏振狀態直接影響到藍光產生效率，泵浦光的不同偏振狀態對藍光效率的影響相差很大[27]。這是由于泵浦光的偏振狀態和原子基態精細能級有密切關系[45]。當兩束泵浦光為相同圓偏振光時，處于上能級的粒子有很大的幾率躍遷回到最初泵浦的基態精細能級，構成了一個粒子數循環過程，對應于輸出的藍光有最大的效率; 而泵浦光為互相垂直的圓偏振光時，上能級粒子向原子基態另一個精細能級躍遷的幾率會大幅度增強，打破了原有的粒子數循環過程，降低了藍光的輸出功率。

　　4.3 調控激光影響特性

　　調控激光對輸出光效率的影響分為兩種方式，第一種是中科院大連化物所譚彥楠等人用四波混頻中所需的中紅外光來對藍光光強的調控; 另一種是采用其它波長的激光實現對藍光光強的調控。第一種方式通過引入 2. 42 μm 激光提高了 455. 6 nm 藍光的增益系數，因此在與387. 7 nm 藍紫光的粒子數競爭中占有優勢。第二種方式通過引入波長 795 nm 的激光，既可以將銣原子基態 F = 2 的粒子通過 5P1/ 2能級向基態的輻射躍遷過程，最大程度的轉移到 F = 3 能級，進一步提高非線性光學轉換效率; 另外還可以通過速率選擇激發原理，通過微調 795 nm 的頻率失調量來產生特定速率的粒子，用以補償基態 F = 3 精細能級的粒子相對于 5S1/ 2 到 5P3/ 2 能級躍遷的頻率失調量。不僅如此，通過微調 795 nm 的激光波長( 5S1/ 2 ( F = 3) →5P1/ 2 ) 同樣可以使藍光的光強減少。這種通過激光波長改變粒子在基態不同精細能級分布的方式，為研究出光功率的調控特性提供了一個新思路。

　　5 展 望

　　目前，雙光子吸收的堿金屬激光還處于起步階段，堿金屬蒸氣介質對泵浦光的吸收率低，輸出光的功率和效率較低。提升吸收效率，實現高光束質量和高功率的激光輸出是未來發展的趨勢。可以通過以下幾種技術路線實現高功率的激光輸出。

　　( 1) 增加諧振腔。目前功率較低的原因之一是堿金屬蒸氣對泵浦光吸收不足，諧振腔通過鍍膜的方式可以極大地提高泵浦光的吸收效率，同時還可以改善激光模式。

　　( 2) 充入緩沖氣體。緩沖氣體有助于增寬吸收譜線，實現堿金屬介質和泵浦光之間線寬匹配，提高吸收效率。

　　( 3) 側面泵浦結構。端面泵浦結構會增加諧振腔鍍膜難度，在高功率下也會受限于注入功率無法提高、熱效應嚴重等因素，側面泵浦結構可以較好地避免這些問題。

　　6 總 結

　　本文詳細地從堿金屬原子密度，泵浦光的功率、偏振和頻率失調量以及調控激光等方面概述了雙光子吸收的堿金屬激光的發展現狀，對工作原理和存在的問題及發展前景進行分析。雙光子吸收的堿金屬激光器以其優越的特性必將會在未來有重要的發展與應用。

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